我所在Advanced Materials上發表二維材料限域催化的進展報告

  近日,我所催化基礎國家重點實驗室鄧德會研究員和包信和院士團隊在《先進材料》(Advanced Materials)上發表題爲“二維材料限域催化用于能源轉化”(Confinement Catalysis with 2D Materials for Energy Conversion)的進展報告。

  二維材料獨特的幾何和電子結構使其在催化領域引起了科研人員廣泛的研究興趣。其中,二維材料自身的晶格,以及二維材料與其它材料形成的雜化結構爲催化活性位提供了獨特的限域環境。對于二維材料限域催化的基本理解將有助于理性設計高性能的二維催化劑。二維材料限域催化在能源小分子如氧氣、氫氣、水、一氧化碳、二氧化碳、甲烷和甲醇等催化轉化方面,有著潛在的應用前景。作爲兩個代表性的二維材料限域催化體系,二維材料晶格限域單原子和二維材料限域金屬顆粒已在一些催化反應中展現出了高的催化活性、選擇性和穩定性。該進展報告總結了二維材料限域催化體系在結構設計、反應應用,以及構效關系中的研究進展,重點介紹了不同二維材料表界面調控方式對限域環境和活性中心的影響,並就二維材料限域催化在能源小分子轉化和利用方面進行了總結和展望。

  鄧德會與包信和團隊長期致力于二維材料與能源小分子催化轉化研究。近年來,在二維材料限域催化方面取得了系列重要研究進展。在二維材料限域單原子催化方面,該團隊利用低溫溶劑熱的方法,直接化學合成了氮原子摻雜的石墨烯,並利用低溫STM首次直接觀測到石墨烯限域氮原子的原子結構(Chem. Mater.,2011;Nat. Nanotechnol.,2016);利用固相球磨的方法將metal-N4限域在石墨烯晶格中,首次直接觀察到Fe-N4中心的原子和配位結構,該系列催化劑在甲烷、苯等選擇氧化轉化中表現出了優異的催化活性和選擇性(Sci. Adv.,2015;Angew. Chem., Int. Ed.,2016;Chem,2018;Chem,2019);首次提出利用限域的雜原子調變二維硫化钼的面內活性(Energy Environ. Sci.,2015;Nat. Commun.,2017;Chem. Rev.,2019)。在二維材料限域金屬顆粒催化方面,該團隊爲解決非貴金屬催化劑在苛刻條件下的不穩定性問題,利用石墨烯限域非貴金屬顆粒作爲催化劑,在國際上率先提出“铠甲催化”的概念,爲苛刻條件下高穩定催化劑的設計提供了新途徑(Angew. Chem. Int. Ed.,2013;Angew. Chem. Int. Ed.,2015;Energy Environ. Sci.,2016;Adv. Mater.,2017)。

  上述研究工作得到了國家自然科學基金重大項目、國家重點研發計劃、中科院前沿科學重點研究項目、教育部能源材料化學協同創新中心(2011·iChEM)項目的資助。這也是獻禮我所七十周年所慶文章之一。(文/圖 唐雷、高鶴華)

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