我所貴金屬合金團簇合成及其催化應用研究取得新進展

  近日,我所金催化研究中心黃家輝研究員與上海科技大學李濤副教授、燕山大學孫科舉教授合作,在貴金屬合金團簇研究方面取得新進展,相關結果發表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie-International Edition)上。

  相比單組分金團簇,金銀合金團簇的化學、物理性質發生了很大變化,這主要歸因于銀原子的引入改變了單組分金團簇的電子結構和表面排布,進而産生顯著的協同效應,使金銀合金團簇在催化、傳感、生物成像、藥物傳輸和癌症治療等方面具有較大的應用潛力。

  本工作中,科研人員選用體積較大且具有剛性的金剛烷硫醇作爲配體,通過簡單的一鍋法合成了一種結構新穎的Au23-xAgx(S-Adam)15團簇(x=4-7)。結構分析顯示,該團簇由二十面體內核Au13-xAgx及外層橋連的3個Au3(SR)4、1個AgS3所構成。Au23(S-Adam)16團簇的HOMO-LUMO禁帶寬度爲2.1eV,由于銀原子摻雜,Au23-xAgx(S-Adam)15合金團簇的禁帶寬度縮小爲1.5eV。理論計算表明,Au19Ag4(S-Adm)15團簇是Au23-xAgx(S-Adam)15團簇中最穩定的結構。相比于Au23/TiO2催化劑,Au23-xAgx/TiO2作爲催化劑在羅丹明、苯酚可見光催化降解反應中展示了更優的催化性能。此外,進一步的電鏡表征結果顯示,銀原子的引入增強了Au23-xAgx團簇的反應穩定性,而Au23團簇則明顯聚集長大。該工作對深入研究貴金屬團簇結構與性能相互關系提供了重要信息。

  該研究工作得到國家自然科學基金委的資助。(文/圖 劉超、任秀清)

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